Nature.com-এ আসার জন্য আপনাকে ধন্যবাদ। আপনি যে ব্রাউজারটি ব্যবহার করছেন, সেটিতে CSS-এর সমর্থন সীমিত। সর্বোত্তম ফলাফলের জন্য, আমরা আপনার ব্রাউজারের একটি নতুন সংস্করণ ব্যবহার করার (অথবা ইন্টারনেট এক্সপ্লোরারে কম্প্যাটিবিলিটি মোড বন্ধ করার) পরামর্শ দিচ্ছি। আপাতত, নিরবচ্ছিন্ন সমর্থন নিশ্চিত করার জন্য, আমরা সাইটটি কোনো স্টাইলিং বা জাভাস্ক্রিপ্ট ছাড়াই প্রদর্শন করছি।
লেড ট্রাইআয়োডাইড পেরোভস্কাইট সোলার সেলের কর্মক্ষমতা উন্নত করার জন্য ডিফেক্ট প্যাসিভেশন ব্যাপকভাবে ব্যবহৃত হয়ে আসছে, কিন্তু α-ফেজ স্থিতিশীলতার উপর বিভিন্ন ডিফেক্টের প্রভাব এখনও অস্পষ্ট। এখানে, ডেনসিটি ফাংশনাল থিওরি ব্যবহার করে, আমরা প্রথমবারের মতো ফরমামিডিন লেড ট্রাইআয়োডাইড পেরোভস্কাইটের α-ফেজ থেকে δ-ফেজে রূপান্তরের অবক্ষয় পথ শনাক্ত করেছি এবং ফেজ ট্রানজিশন এনার্জি ব্যারিয়ারের উপর বিভিন্ন ডিফেক্টের প্রভাব অধ্যয়ন করেছি। সিমুলেশনের ফলাফল থেকে অনুমান করা যায় যে, আয়োডিন ভ্যাকেন্সিগুলোই অবক্ষয়ের প্রধান কারণ, কারণ এগুলো α-δ ফেজ ট্রানজিশনের জন্য এনার্জি ব্যারিয়ারকে উল্লেখযোগ্যভাবে কমিয়ে দেয় এবং পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠে এদের গঠন শক্তি সর্বনিম্ন। পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠে পানিতে অদ্রবণীয় লেড অক্সালেটের একটি ঘন স্তর যুক্ত করলে তা α-ফেজের পচনকে উল্লেখযোগ্যভাবে বাধা দেয় এবং আয়োডিনের স্থানান্তর ও বাষ্পীভবন প্রতিরোধ করে। উপরন্তু, এই কৌশলটি ইন্টারফেসিয়াল নন-রেডিয়েটিভ রিকম্বিনেশন উল্লেখযোগ্যভাবে হ্রাস করে এবং সোলার সেলের দক্ষতা ২৫.৩৯% (সার্টিফাইড ২৪.৯২%) পর্যন্ত বৃদ্ধি করে। অনুকৃত ১.৫ জি বায়ু ভর বিকিরণের অধীনে সর্বোচ্চ শক্তিতে ৫৫০ ঘণ্টা পরিচালনার পরেও মোড়কবিহীন ডিভাইসটি তার মূল ৯২% কর্মদক্ষতা বজায় রাখতে পারে।
পেরোভস্কাইট সোলার সেলের (পিএসসি) পাওয়ার কনভার্সন এফিসিয়েন্সি (পিসিই) ২৬%¹-এর একটি স্বীকৃত রেকর্ড উচ্চতায় পৌঁছেছে। ২০১৫ সাল থেকে, আধুনিক পিএসসি-গুলোতে আলোক-শোষণকারী স্তর হিসেবে ফরমামিডিন ট্রাইআয়োডাইড পেরোভস্কাইট (FAPbI₃)-কে প্রাধান্য দেওয়া হচ্ছে, এর চমৎকার তাপীয় স্থিতিশীলতা এবং শক্লি-কাইসার সীমার কাছাকাছি প্রেফারেনশিয়াল ব্যান্ডগ্যাপের কারণে²,³,⁴। দুর্ভাগ্যবশত, FAPbI₃ ফিল্মগুলো কক্ষ তাপমাত্রায় তাপগতিগতভাবে একটি দশা পরিবর্তনের মধ্য দিয়ে যায়, যেখানে এটি কালো α দশা থেকে একটি হলুদ নন-পেরোভস্কাইট δ দশায় রূপান্তরিত হয়⁵,⁶। ডেল্টা দশার গঠন রোধ করার জন্য, বিভিন্ন জটিল পেরোভস্কাইট সংমিশ্রণ তৈরি করা হয়েছে। এই সমস্যা সমাধানের সবচেয়ে সাধারণ কৌশল হলো FAPbI₃-কে মিথাইল অ্যামোনিয়াম (MA⁺), সিজিয়াম (Cs⁺) এবং ব্রোমাইড (Br⁻) আয়নের সংমিশ্রণের সাথে মেশানো⁷,⁸,⁹। তবে, হাইব্রিড পেরোভস্কাইটগুলি ব্যান্ডগ্যাপ প্রসারণ এবং আলোক-প্ররোচিত দশা পৃথকীকরণের সমস্যায় ভোগে, যা ফলস্বরূপ PSC-গুলির কর্মক্ষমতা এবং পরিচালনগত স্থিতিশীলতাকে ব্যাহত করে¹⁰,¹¹,¹²।
সাম্প্রতিক গবেষণায় দেখা গেছে যে, কোনো ডোপিং ছাড়াই বিশুদ্ধ একক স্ফটিক FAPbI3 তার চমৎকার স্ফটিকতা এবং কম ত্রুটির কারণে চমৎকার স্থিতিশীলতা প্রদর্শন করে¹³,¹⁴। অতএব, কার্যকর এবং স্থিতিশীল PSC অর্জনের জন্য বাল্ক FAPbI3-এর স্ফটিকতা বাড়িয়ে ত্রুটি হ্রাস করা একটি গুরুত্বপূর্ণ কৌশল²,¹⁵। তবে, FAPbI3 PSC পরিচালনার সময়, অনাকাঙ্ক্ষিত হলুদ ষটভুজাকার নন-পেরোভস্কাইট δ দশায় অবক্ষয় এখনও ঘটতে পারে¹⁶। এই প্রক্রিয়াটি সাধারণত পৃষ্ঠতল এবং গ্রেইন বাউন্ডারিতে শুরু হয়, যা অসংখ্য ত্রুটিপূর্ণ এলাকার উপস্থিতির কারণে জল, তাপ এবং আলোর প্রতি বেশি সংবেদনশীল¹⁷। অতএব, FAPbI3-এর কালো দশাকে স্থিতিশীল করার জন্য পৃষ্ঠ/গ্রেইন প্যাসিভেশন প্রয়োজন¹⁸। নিম্ন-মাত্রিক পেরোভস্কাইট, অ্যাসিড-বেস লুইস অণু এবং অ্যামোনিয়াম হ্যালাইড লবণের সংযোজন সহ অনেক ত্রুটি প্যাসিভেশন কৌশল ফর্মামিডিন PSC-তে ব্যাপক অগ্রগতি করেছে¹⁹,²⁰,²¹,²²। আজ পর্যন্ত, প্রায় সমস্ত গবেষণাই সৌর কোষে ক্যারিয়ার পুনর্মিলন, প্রসারণ দৈর্ঘ্য এবং ব্যান্ড কাঠামোর মতো অপটোইলেকট্রনিক বৈশিষ্ট্য নির্ধারণে বিভিন্ন ত্রুটির ভূমিকার উপর দৃষ্টি নিবদ্ধ করেছে²²,²³,²⁴। উদাহরণস্বরূপ, বিভিন্ন ত্রুটির গঠন শক্তি এবং ফাঁদ শক্তি স্তর তাত্ত্বিকভাবে ভবিষ্যদ্বাণী করার জন্য ডেনসিটি ফাংশনাল থিওরি (DFT) ব্যবহার করা হয়, যা ব্যবহারিক প্যাসিভেশন ডিজাইনকে নির্দেশিত করতে ব্যাপকভাবে ব্যবহৃত হয়²⁰,²⁵,²⁶। ত্রুটির সংখ্যা কমার সাথে সাথে ডিভাইসের স্থিতিশীলতা সাধারণত উন্নত হয়। যাইহোক, ফর্মামিডিন পিএসসি-তে, দশা স্থিতিশীলতা এবং আলোক-বৈদ্যুতিক বৈশিষ্ট্যের উপর বিভিন্ন ত্রুটির প্রভাবের প্রক্রিয়াগুলি সম্পূর্ণ ভিন্ন হওয়া উচিত। আমাদের জ্ঞান অনুযায়ী, ত্রুটিগুলি কীভাবে ঘনক্ষেত্র থেকে ষড়ভুজ (α-δ) দশায় রূপান্তর ঘটায় এবং α-FAPbI₃ পেরোভস্কাইটের দশা স্থিতিশীলতার উপর পৃষ্ঠ প্যাসিভেশনের ভূমিকা সম্পর্কে মৌলিক ধারণা এখনও অস্পষ্ট।
এখানে, আমরা ডিএফটি (DFT)-এর মাধ্যমে FAPbI3 পেরোভস্কাইটের কালো α-দশা থেকে হলুদ δ-দশায় রূপান্তরের অবক্ষয় পথ এবং α-থেকে-δ-দশা রূপান্তরের শক্তি প্রতিবন্ধকের উপর বিভিন্ন ত্রুটির প্রভাব উন্মোচন করেছি। ফিল্ম তৈরি এবং ডিভাইস পরিচালনার সময় সহজেই উৎপন্ন হওয়া I শূন্যস্থানগুলোই α-δ দশা রূপান্তর শুরু করার জন্য সবচেয়ে বেশি দায়ী বলে ধারণা করা হয়। তাই, আমরা একটি ইন সিটু (in situ) বিক্রিয়ার মাধ্যমে FAPbI3-এর উপরে লেড অক্সালেটের (PbC2O4) একটি জলে অদ্রবণীয় এবং রাসায়নিকভাবে স্থিতিশীল ঘন স্তর যুক্ত করেছি। লেড অক্সালেট পৃষ্ঠ (LOS) I শূন্যস্থানের গঠনকে বাধা দেয় এবং তাপ, আলো ও বৈদ্যুতিক ক্ষেত্র দ্বারা উদ্দীপিত হলে I আয়নের স্থানান্তর প্রতিরোধ করে। এর ফলে সৃষ্ট LOS আন্তঃপৃষ্ঠীয় অ-বিকিরণমূলক পুনঃসংযোজনকে উল্লেখযোগ্যভাবে হ্রাস করে এবং FAPbI3 PSC-এর দক্ষতা ২৫.৩৯%-এ (প্রমাণিত ২৪.৯২%) উন্নীত করে। আনপ্যাকেজড LOS ডিভাইসটি ১.৫ G বিকিরণের একটি সিমুলেটেড এয়ার মাস (AM)-এ সর্বোচ্চ পাওয়ার পয়েন্টে (MPP) ৫৫০ ঘণ্টারও বেশি সময় ধরে পরিচালিত হওয়ার পরেও তার মূল দক্ষতার ৯২% ধরে রেখেছিল।
আমরা প্রথমে FAPbI3 পেরোভস্কাইটের α দশা থেকে δ দশায় রূপান্তরের বিয়োজন পথ খুঁজে বের করার জন্য অ্যাব ইনিশিও গণনা সম্পাদন করেছি। একটি বিশদ দশা রূপান্তর প্রক্রিয়ার মাধ্যমে দেখা গেছে যে, FAPbI3-এর ঘনকাকার α-দশার একটি ত্রি-মাত্রিক কোণা-ভাগী [PbI6] অষ্টতলক থেকে FAPbI3-এর ষড়ভুজাকার δ-দশার একটি একমাত্রিক কিনারা-ভাগী [PbI6] অষ্টতলকে রূপান্তর সাধিত হয়। প্রথম ধাপে (Int-1) Pb-I একটি বন্ধন গঠন করে এবং এর শক্তি বাধা 0.62 eV/cell-এ পৌঁছায়, যা চিত্র 1a-তে দেখানো হয়েছে। যখন অষ্টতলকটি [0\(\bar{1}\)1] দিকে স্থানান্তরিত হয়, তখন ষড়ভুজাকার ছোট শৃঙ্খলটি 1×1 থেকে 1×3, 1×4-এ প্রসারিত হয় এবং অবশেষে δ দশায় প্রবেশ করে। সম্পূর্ণ পথের অভিমুখীকরণের অনুপাত হল (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ। শক্তি বন্টন ডায়াগ্রাম থেকে দেখা যায় যে পরবর্তী পর্যায়গুলিতে FAPbI3 এর δ ফেজের নিউক্লিয়েশনের পরে, শক্তির বাধা α ফেজ রূপান্তরের চেয়ে কম, যার অর্থ ফেজ রূপান্তর ত্বরান্বিত হবে। স্পষ্টতই, আমরা যদি α-ফেজের অবক্ষয় দমন করতে চাই তবে ফেজ রূপান্তর নিয়ন্ত্রণের প্রথম ধাপটি অত্যন্ত গুরুত্বপূর্ণ।
ক বাম থেকে ডানে দশা রূপান্তর প্রক্রিয়া – কালো FAPbI3 দশা (α-দশা), প্রথম Pb-I বন্ধন বিভাজন (Int-1) এবং আরও Pb-I বন্ধন বিভাজন (Int-2, Int-3 এবং Int-4) এবং হলুদ FAPbI3 দশা (ডেল্টা দশা)। খ বিভিন্ন অভ্যন্তরীণ বিন্দু ত্রুটির উপর ভিত্তি করে FAPbI3-এর α থেকে δ দশায় রূপান্তরের শক্তি বাধা। ডটেড লাইনটি একটি আদর্শ স্ফটিকের শক্তি বাধা (0.62 eV) দেখায়। গ লেড পেরোভস্কাইটের পৃষ্ঠে প্রাথমিক বিন্দু ত্রুটি গঠনের শক্তি। অ্যাবসিসা অক্ষটি α-δ দশা রূপান্তরের শক্তি বাধা এবং অর্ডিনেট অক্ষটি ত্রুটি গঠনের শক্তি। ধূসর, হলুদ এবং সবুজ রঙে ছায়াযুক্ত অংশগুলি যথাক্রমে টাইপ I (নিম্ন EB-উচ্চ FE), টাইপ II (উচ্চ FE) এবং টাইপ III (নিম্ন EB-নিম্ন FE)। ঘ নিয়ন্ত্রণে থাকা FAPbI3-এর ত্রুটি VI এবং LOS গঠনের শক্তি। e – কন্ট্রোল এবং FAPbI3-এর LOS-এ আয়ন স্থানান্তরের প্রতিবন্ধকতা। f – gf কন্ট্রোলে (বাম: উপর থেকে দৃশ্য; ডান: প্রস্থচ্ছেদ, বাদামী) I আয়নের (কমলা গোলক) এবং gLOS FAPbI3-এর (ধূসর, সীসা; বেগুনি (কমলা), আয়োডিন (সচল আয়োডিন)) স্থানান্তরের পরিকল্পিত চিত্র; কার্বন; হালকা নীল – নাইট্রোজেন; লাল – অক্সিজেন; হালকা গোলাপী – হাইড্রোজেন)। উৎস ডেটা সোর্স ডেটা ফাইলের আকারে সরবরাহ করা হয়েছে।
এরপর আমরা বিভিন্ন অভ্যন্তরীণ বিন্দু ত্রুটির (যার মধ্যে রয়েছে PbFA, IFA, PbI, এবং IPb অ্যান্টিসাইট অকুপেন্সি; Pbi এবং Ii ইন্টারস্টিশিয়াল পরমাণু; এবং VI, VFA, এবং VPb ভ্যাকেন্সি) প্রভাব পদ্ধতিগতভাবে অধ্যয়ন করেছি, যেগুলোকে পারমাণবিক এবং শক্তি স্তরের দশা অবক্ষয়ের মূল কারণ হিসেবে বিবেচনা করা হয়। এই ত্রুটিগুলো চিত্র 1b এবং পরিপূরক সারণি 1-এ দেখানো হয়েছে। মজার বিষয় হলো, সব ত্রুটিই α-δ দশা রূপান্তরের শক্তি বাধা হ্রাস করে না (চিত্র 1b)। আমরা মনে করি যে, যেসব ত্রুটির গঠন শক্তি এবং α-δ দশা রূপান্তর শক্তি বাধা উভয়ই কম, সেগুলো দশা স্থিতিশীলতার জন্য ক্ষতিকর। পূর্বে যেমন রিপোর্ট করা হয়েছে, সীসা-সমৃদ্ধ পৃষ্ঠতল সাধারণত ফরমামিডিন PSC27-এর জন্য কার্যকর বলে বিবেচিত হয়। তাই, আমরা সীসা-সমৃদ্ধ অবস্থায় PbI2-টার্মিনেটেড (100) পৃষ্ঠতলের উপর মনোযোগ দিই। পৃষ্ঠতলের অভ্যন্তরীণ বিন্দু ত্রুটিগুলোর গঠন শক্তি চিত্র 1c এবং পরিপূরক সারণি 1-এ দেখানো হয়েছে। শক্তি বাধা (EB) এবং দশা রূপান্তর গঠন শক্তি (FE)-এর উপর ভিত্তি করে, এই ত্রুটিগুলোকে তিন প্রকারে শ্রেণীবদ্ধ করা হয়েছে। টাইপ I (নিম্ন EB-উচ্চ FE): যদিও IPb, VFA এবং VPb দশা রূপান্তরের শক্তি বাধা উল্লেখযোগ্যভাবে হ্রাস করে, তাদের গঠন শক্তি অনেক বেশি। তাই, আমরা মনে করি যে এই ধরণের ত্রুটিগুলি খুব কমই গঠিত হয় বলে দশা রূপান্তরের উপর এদের প্রভাব সীমিত। টাইপ II (উচ্চ EB): উন্নত α-δ দশা রূপান্তর শক্তি বাধার কারণে, অ্যান্টি-সাইট ত্রুটি PbI, IFA এবং PbFA α-FAPbI3 পেরোভস্কাইটের দশা স্থিতিশীলতার ক্ষতি করে না। টাইপ III (নিম্ন EB-নিম্ন FE): অপেক্ষাকৃত কম গঠন শক্তি সম্পন্ন VI, Ii এবং Pbi ত্রুটিগুলি ব্ল্যাক ফেজের অবনতি ঘটাতে পারে। বিশেষ করে VI-এর সর্বনিম্ন FE এবং EB বিবেচনা করে, আমরা মনে করি যে I শূন্যস্থান হ্রাস করাই সবচেয়ে কার্যকর কৌশল।
VI হ্রাস করার জন্য, আমরা FAPbI3-এর পৃষ্ঠতল উন্নত করতে PbC2O4-এর একটি ঘন স্তর তৈরি করেছি। ফিনাইলইথাইলঅ্যামোনিয়াম আয়োডাইড (PEAI) এবং এন-অক্টাইলঅ্যামোনিয়াম আয়োডাইড (OAI)-এর মতো জৈব হ্যালাইড লবণ প্যাসিভেটরগুলির তুলনায়, PbC2O4, যাতে কোনো সচল হ্যালোজেন আয়ন নেই, তা রাসায়নিকভাবে স্থিতিশীল, জলে অদ্রবণীয় এবং উদ্দীপনার ফলে সহজেই নিষ্ক্রিয় হয়ে যায়। এটি পেরোভস্কাইটের পৃষ্ঠতলের আর্দ্রতা এবং বৈদ্যুতিক ক্ষেত্রকে ভালোভাবে স্থিতিশীল করে। জলে PbC2O4-এর দ্রবণীয়তা মাত্র 0.00065 গ্রাম/লিটার, যা PbSO428-এর চেয়েও কম। আরও গুরুত্বপূর্ণ বিষয় হলো, ইন সিটু বিক্রিয়া ব্যবহার করে পেরোভস্কাইট ফিল্মের উপর LOS-এর ঘন এবং অভিন্ন স্তর আলতোভাবে প্রস্তুত করা যায় (নিচে দেখুন)। আমরা FAPbI3 এবং PbC2O4-এর মধ্যেকার আন্তঃপৃষ্ঠীয় বন্ধনের DFT সিমুলেশন করেছি, যা পরিপূরক চিত্র ১-এ দেখানো হয়েছে। পরিপূরক সারণি ২-এ LOS ইনজেকশনের পরে ত্রুটি গঠন শক্তি উপস্থাপন করা হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে, LOS শুধুমাত্র VI ত্রুটির গঠন শক্তি 0.69–1.53 eV বৃদ্ধি করে না (চিত্র 1d), বরং স্থানান্তর পৃষ্ঠ এবং নির্গমন পৃষ্ঠে I-এর সক্রিয়করণ শক্তিও বৃদ্ধি করে (চিত্র 1e)। প্রথম পর্যায়ে, I আয়নগুলি পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠ বরাবর স্থানান্তরিত হয়, এবং VI আয়নগুলিকে 0.61 eV শক্তি বাধার একটি ল্যাটিস অবস্থানে রেখে যায়। LOS প্রয়োগের পর, স্থানিক প্রতিবন্ধকতার প্রভাবে, I আয়নের স্থানান্তরের জন্য সক্রিয়করণ শক্তি বেড়ে 1.28 eV হয়। পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠ ছেড়ে I আয়নের স্থানান্তরের সময়, VOC-এর শক্তি বাধাও নিয়ন্ত্রণ নমুনার চেয়ে বেশি থাকে (চিত্র 1e)। নিয়ন্ত্রণ এবং LOS FAPbI3-তে I আয়নের স্থানান্তর পথের পরিকল্পিত চিত্র যথাক্রমে চিত্র 1f এবং g-তে দেখানো হয়েছে। সিমুলেশনের ফলাফল দেখায় যে, LOS VI ত্রুটির গঠন এবং I-এর বাষ্পীভবনকে বাধা দিতে পারে, যার ফলে α থেকে δ দশায় রূপান্তরের সূচনা প্রতিরোধ করে।
অক্সালিক অ্যাসিড এবং FAPbI3 পেরোভস্কাইটের মধ্যে বিক্রিয়া পরীক্ষা করা হয়েছিল। অক্সালিক অ্যাসিড এবং FAPbI3-এর দ্রবণ মেশানোর পর, প্রচুর পরিমাণে সাদা অধঃক্ষেপ তৈরি হয়েছিল, যা পরিপূরক চিত্র ২-এ দেখানো হয়েছে। এক্স-রে ডিফ্র্যাকশন (XRD) (পরিপূরক চিত্র ৩) এবং ফুরিয়ার ট্রান্সফর্ম ইনফ্রারেড স্পেকট্রোস্কোপি (FTIR) (পরিপূরক চিত্র ৪) ব্যবহার করে পাউডার পণ্যটিকে বিশুদ্ধ PbC2O4 উপাদান হিসাবে শনাক্ত করা হয়েছিল। আমরা দেখতে পেয়েছি যে অক্সালিক অ্যাসিড ঘরের তাপমাত্রায় আইসোপ্রোপাইল অ্যালকোহল (IPA)-এ অত্যন্ত দ্রবণীয়, যার দ্রবণীয়তা প্রায় ১৮ মিলিগ্রাম/মিলি, যা পরিপূরক চিত্র ৫-এ দেখানো হয়েছে। এটি পরবর্তী প্রক্রিয়াকরণকে সহজ করে তোলে কারণ IPA, একটি সাধারণ প্যাসিভেশন দ্রাবক হিসাবে, স্বল্প সময়ের বাইরে পেরোভস্কাইট স্তরের ক্ষতি করে না। অতএব, পেরোভস্কাইট ফিল্মকে অক্সালিক অ্যাসিড দ্রবণে ডুবিয়ে অথবা পেরোভস্কাইটের উপর অক্সালিক অ্যাসিড দ্রবণ স্পিন-কোটিং করে, নিম্নলিখিত রাসায়নিক সমীকরণ অনুসারে পেরোভস্কাইট ফিল্মের পৃষ্ঠে দ্রুত পাতলা ও ঘন PbC2O4 পাওয়া যায়: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI। FAI, IPA-তে দ্রবীভূত হতে পারে এবং এভাবে কুকিংয়ের সময় অপসারিত হয়। LOS-এর পুরুত্ব বিক্রিয়ার সময় এবং প্রিকার্সরের ঘনত্ব দ্বারা নিয়ন্ত্রণ করা যায়।
কন্ট্রোল এবং LOS পেরোভস্কাইট ফিল্মের স্ক্যানিং ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (SEM) চিত্রগুলো চিত্র ২ক,খ-তে দেখানো হয়েছে। ফলাফল থেকে দেখা যায় যে, পেরোভস্কাইটের পৃষ্ঠতলের গঠন ভালোভাবে সংরক্ষিত আছে এবং দানার পৃষ্ঠে প্রচুর পরিমাণে সূক্ষ্ম কণা জমা হয়েছে, যা ইন-সিটু বিক্রিয়ার মাধ্যমে গঠিত একটি PbC2O4 স্তরকে নির্দেশ করে। কন্ট্রোল ফিল্মের তুলনায় LOS পেরোভস্কাইট ফিল্মের পৃষ্ঠতল কিছুটা মসৃণ (পরিপূরক চিত্র ৬) এবং এর ওয়াটার কন্টাক্ট অ্যাঙ্গেল বেশি (পরিপূরক চিত্র ৭)। উৎপাদিত পদার্থের পৃষ্ঠস্তরকে আলাদাভাবে চিহ্নিত করার জন্য হাই-রেজোলিউশন ট্রান্সভার্স ট্রান্সমিশন ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (HR-TEM) ব্যবহার করা হয়েছিল। কন্ট্রোল ফিল্মের (চিত্র ২গ) তুলনায়, LOS পেরোভস্কাইটের উপরে প্রায় ১০ ন্যানোমিটার পুরুত্বের একটি সুষম ও ঘন পাতলা স্তর স্পষ্টভাবে দৃশ্যমান (চিত্র ২ঘ)। হাই-অ্যাঙ্গেল অ্যানুলার ডার্ক-ফিল্ড স্ক্যানিং ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (HAADF-STEM) ব্যবহার করে PbC2O4 এবং FAPbI3-এর মধ্যবর্তী ইন্টারফেস পরীক্ষা করে FAPbI3-এর ক্রিস্টালাইন অঞ্চল এবং PbC2O4-এর অ্যামরফাস অঞ্চলের উপস্থিতি স্পষ্টভাবে পর্যবেক্ষণ করা যায় (পরিপূরক চিত্র ৮)। অক্সালিক অ্যাসিড ট্রিটমেন্টের পর পেরোভস্কাইটের পৃষ্ঠের গঠন এক্স-রে ফটোইলেকট্রন স্পেকট্রোস্কোপি (XPS) পরিমাপের মাধ্যমে চিহ্নিত করা হয়েছিল, যা চিত্র 2e–g-তে দেখানো হয়েছে। চিত্র 2e-তে, প্রায় 284.8 eV এবং 288.5 eV-এর C 1s পিকগুলি যথাক্রমে নির্দিষ্ট CC এবং FA সংকেতের অন্তর্গত। কন্ট্রোল মেমব্রেনের তুলনায়, LOS মেমব্রেনটি 289.2 eV-তে একটি অতিরিক্ত পিক প্রদর্শন করেছে, যা C2O42- এর জন্য দায়ী। LOS পেরোভস্কাইটের O 1s স্পেকট্রামে 531.7 eV, 532.5 eV, এবং 533.4 eV-তে তিনটি রাসায়নিকভাবে স্বতন্ত্র O 1s পিক দেখা যায়, যা যথাক্রমে ডিপ্রোটোনেটেড COO, অক্ষত অক্সালেট গ্রুপের C=O এবং OH উপাদানের O পরমাণুর সাথে সম্পর্কিত (চিত্র 2e)। কন্ট্রোল নমুনার ক্ষেত্রে, শুধুমাত্র একটি ছোট O 1s পিক দেখা গেছে, যা পৃষ্ঠে রাসায়নিকভাবে শোষিত অক্সিজেনের কারণে হতে পারে। কন্ট্রোল মেমব্রেনের Pb 4f7/2 এবং Pb 4f5/2 বৈশিষ্ট্যগুলো যথাক্রমে 138.4 eV এবং 143.3 eV-তে অবস্থিত। আমরা লক্ষ্য করেছি যে LOS পেরোভস্কাইটে Pb পিকটি প্রায় 0.15 eV উচ্চতর বাইন্ডিং এনার্জির দিকে সরে গেছে, যা C2O42- এবং Pb পরমাণুগুলোর মধ্যে একটি শক্তিশালী মিথস্ক্রিয়া নির্দেশ করে (চিত্র 2g)।
ক) কন্ট্রোল এবং খ) এলওএস পেরোভস্কাইট ফিল্মের এসইএম চিত্র, উপর থেকে দৃশ্য। গ) কন্ট্রোল এবং ঘ) এলওএস পেরোভস্কাইট ফিল্মের উচ্চ-রেজোলিউশন ক্রস-সেকশনাল ট্রান্সমিশন ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (এইচআর-টিইএম)। ঙ) সি ১এস, চ) ও ১এস এবং ছ) পিবি ৪এফ পেরোভস্কাইট ফিল্মের উচ্চ-রেজোলিউশন এক্সপিএস। উৎস ডেটা সোর্স ডেটা ফাইল আকারে প্রদান করা হয়েছে।
DFT ফলাফল অনুসারে, তাত্ত্বিকভাবে ভবিষ্যদ্বাণী করা হয়েছে যে VI ত্রুটি এবং I স্থানান্তর সহজেই α থেকে δ দশায় রূপান্তর ঘটায়। পূর্ববর্তী প্রতিবেদনগুলিতে দেখা গেছে যে PC-ভিত্তিক পেরোভস্কাইট ফিল্মগুলিকে আলো এবং তাপীয় চাপের সংস্পর্শে আনার পরে ফটোইমার্সনের সময় I2 দ্রুত নির্গত হয়³¹,³²,³³। পেরোভস্কাইটের α-দশার উপর লেড অক্সালেটের স্থিতিশীলকারী প্রভাব নিশ্চিত করার জন্য, আমরা যথাক্রমে কন্ট্রোল এবং LOS পেরোভস্কাইট ফিল্মগুলিকে টলুইনযুক্ত স্বচ্ছ কাচের বোতলে ডুবিয়েছিলাম এবং তারপরে সেগুলিকে 24 ঘন্টা ধরে সূর্যালোক দিয়ে বিকিরণ করেছিলাম। আমরা অতিবেগুনী এবং দৃশ্যমান আলোর (UV-Vis) শোষণ পরিমাপ করেছি। টলুইন দ্রবণ, যা চিত্র 3a-তে দেখানো হয়েছে। কন্ট্রোল নমুনার তুলনায়, LOS-পেরোভস্কাইটের ক্ষেত্রে অনেক কম I2 শোষণের তীব্রতা পরিলক্ষিত হয়েছে, যা নির্দেশ করে যে কম্প্যাক্ট LOS আলোতে নিমজ্জনের সময় পেরোভস্কাইট ফিল্ম থেকে I2 নির্গমনকে বাধা দিতে পারে। পুরোনো কন্ট্রোল এবং LOS পেরোভস্কাইট ফিল্মের ছবি চিত্র 3b এবং c-এর ইনসেটে দেখানো হয়েছে। LOS পেরোভস্কাইটটি এখনও কালো, যেখানে কন্ট্রোল ফিল্মের বেশিরভাগ অংশ হলুদ হয়ে গেছে। নিমজ্জিত ফিল্মের UV-দৃশ্যমান শোষণ বর্ণালী চিত্র 3b, c-তে দেখানো হয়েছে। আমরা লক্ষ্য করেছি যে কন্ট্রোল ফিল্মে α-এর সাথে সম্পর্কিত শোষণ স্পষ্টভাবে হ্রাস পেয়েছে। স্ফটিক কাঠামোর বিবর্তন নথিভুক্ত করার জন্য এক্স-রে পরিমাপ করা হয়েছিল। ২৪ ঘন্টা আলোকসজ্জার পর, কন্ট্রোল পেরোভস্কাইট একটি শক্তিশালী হলুদ δ-দশার সংকেত (১১.৮°) দেখায়, যেখানে LOS পেরোভস্কাইট তখনও একটি ভালো কালো দশা বজায় রেখেছিল (চিত্র 3d)।
টলুইন দ্রবণের ইউভি-দৃশ্যমান শোষণ বর্ণালী, যেটিতে কন্ট্রোল ফিল্ম এবং এলওএস ফিল্মকে ২৪ ঘন্টা ধরে সূর্যালোকের নিচে ডুবিয়ে রাখা হয়েছিল। ইনসেটে একটি শিশি দেখানো হয়েছে যেখানে প্রতিটি ফিল্মকে সমপরিমাণ টলুইনে ডুবিয়ে রাখা হয়েছিল। খ) কন্ট্রোল ফিল্ম এবং গ) এলওএস ফিল্মের ইউভি-দৃশ্যমান শোষণ বর্ণালী, ২৪ ঘন্টা সূর্যালোকের নিচে ডুবিয়ে রাখার আগে ও পরে। ইনসেটে পরীক্ষামূলক ফিল্মটির একটি ছবি দেখানো হয়েছে। ঘ) কন্ট্রোল এবং এলওএস ফিল্মের এক্স-রে ডিফ্র্যাকশন প্যাটার্ন, ২৪ ঘন্টা এক্সপোজারের আগে ও পরে। ঙ) কন্ট্রোল ফিল্ম এবং চ) এলওএস ফিল্মের এসইএম চিত্র, ২৪ ঘন্টা এক্সপোজারের পরে। উৎস ডেটা সোর্স ডেটা ফাইল আকারে সরবরাহ করা হয়েছে।
২৪ ঘন্টা আলোকসজ্জার পর পেরোভস্কাইট ফিল্মের আণুবীক্ষণিক কাঠামোগত পরিবর্তন পর্যবেক্ষণের জন্য আমরা স্ক্যানিং ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (SEM) পরিমাপ করেছি, যা চিত্র 3e,f-এ দেখানো হয়েছে। কন্ট্রোল ফিল্মে, বড় দানাগুলো ধ্বংস হয়ে ছোট সূঁচের মতো হয়ে গিয়েছিল, যা δ-দশার উৎপাদ FAPbI3-এর গঠনবিন্যাসের অনুরূপ ছিল (চিত্র 3e)। LOS ফিল্মের ক্ষেত্রে, পেরোভস্কাইট দানাগুলো ভালো অবস্থায় থাকে (চিত্র 3f)। ফলাফল নিশ্চিত করেছে যে I-এর ক্ষয় উল্লেখযোগ্যভাবে কালো দশা থেকে হলুদ দশায় রূপান্তর ঘটায়, যেখানে PbC2O4 কালো দশাকে স্থিতিশীল করে I-এর ক্ষয় রোধ করে। যেহেতু দানার অভ্যন্তরের তুলনায় পৃষ্ঠতলে শূন্যতার ঘনত্ব অনেক বেশি,34 তাই এই দশাটি দানার পৃষ্ঠতলে ঘটার সম্ভাবনা বেশি, যা একই সাথে আয়োডিন নির্গত করে এবং VI গঠন করে। DFT দ্বারা যেমন ভবিষ্যদ্বাণী করা হয়েছিল, LOS VI ত্রুটির গঠনকে বাধা দিতে পারে এবং পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠে I আয়নের স্থানান্তর প্রতিরোধ করতে পারে।
এছাড়াও, বায়ুমণ্ডলীয় বাতাসে (আপেক্ষিক আর্দ্রতা ৩০-৬০%) পেরোভস্কাইট ফিল্মের আর্দ্রতা প্রতিরোধ ক্ষমতার উপর PbC2O4 স্তরের প্রভাব অধ্যয়ন করা হয়েছিল। পরিপূরক চিত্র ৯-এ যেমন দেখানো হয়েছে, ১২ দিন পরেও LOS পেরোভস্কাইট কালো ছিল, যেখানে কন্ট্রোল ফিল্মটি হলুদ হয়ে গিয়েছিল। XRD পরিমাপে, কন্ট্রোল ফিল্মটি FAPbI3-এর δ দশার সাথে সঙ্গতিপূর্ণভাবে ১১.৮°-তে একটি শক্তিশালী শিখর দেখায়, যেখানে LOS পেরোভস্কাইট কালো α দশাটি ভালোভাবে ধরে রাখে (পরিপূরক চিত্র ১০)।
পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠে লেড অক্সালেটের প্যাসিভেশন প্রভাব অধ্যয়নের জন্য স্থির-অবস্থা ফোটোলুমিনেসেন্স (PL) এবং সময়-সমাধানকৃত ফোটোলুমিনেসেন্স (TRPL) ব্যবহার করা হয়েছিল। চিত্র ৪ক-তে দেখা যায় যে, LOS ফিল্মের PL তীব্রতা বৃদ্ধি পেয়েছে। PL ম্যাপিং চিত্রে, ১০ × ১০ μm²-এর সম্পূর্ণ এলাকা জুড়ে LOS ফিল্মের তীব্রতা কন্ট্রোল ফিল্মের চেয়ে বেশি (পরিপূরক চিত্র ১১), যা নির্দেশ করে যে PbC₂O₄ পেরোভস্কাইট ফিল্মকে সুষমভাবে প্যাসিভেট করে। TRPL ক্ষয়কে একটি একক এক্সপোনেনশিয়াল ফাংশন দ্বারা আনুমানিক করে ক্যারিয়ার লাইফটাইম নির্ধারণ করা হয় (চিত্র ৪খ)। LOS ফিল্মের ক্যারিয়ার লাইফটাইম হলো ৫.২ μs, যা ০.৯ μs ক্যারিয়ার লাইফটাইমের কন্ট্রোল ফিল্মের চেয়ে অনেক বেশি, যা পৃষ্ঠের নন-রেডিয়েটিভ রিকম্বিনেশন হ্রাসের ইঙ্গিত দেয়।
কাচের সাবস্ট্রেটের উপর পেরোভস্কাইট ফিল্মের স্থির-অবস্থার PL এবং অস্থায়ী PL-এর b-স্পেকট্রা। c ডিভাইসটির (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) SP কার্ভ। d সবচেয়ে দক্ষ ডিভাইস থেকে ইন্টিগ্রেটেড EQE স্পেকট্রাম এবং Jsc EQE স্পেকট্রাম। d Voc ডায়াগ্রামের উপর একটি পেরোভস্কাইট ডিভাইসের আলোক তীব্রতার নির্ভরতা। f একটি ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au ক্লিন হোল ডিভাইস ব্যবহার করে সাধারণ MKRC বিশ্লেষণ। VTFL হলো সর্বোচ্চ ট্র্যাপ ফিলিং ভোল্টেজ। এই ডেটা থেকে আমরা ট্র্যাপ ঘনত্ব (Nt) গণনা করেছি। সোর্স ডেটা সোর্স ডেটা ফাইল আকারে সরবরাহ করা হয়েছে।
ডিভাইসের কার্যকারিতার উপর লেড অক্সালেট স্তরের প্রভাব অধ্যয়নের জন্য, একটি প্রচলিত FTO/TiO2/SnO2/পেরোভস্কাইট/spiro-OMeTAD/Au কন্টাক্ট কাঠামো ব্যবহার করা হয়েছিল। উন্নততর ডিভাইস কার্যকারিতা অর্জনের জন্য আমরা মিথাইলঅ্যামাইন হাইড্রোক্লোরাইড (MACl)-এর পরিবর্তে পেরোভস্কাইট প্রিকার্সরে অ্যাডিটিভ হিসেবে ফরমামিডিন ক্লোরাইড (FACl) ব্যবহার করি, কারণ FACl উন্নততর ক্রিস্টাল কোয়ালিটি প্রদান করতে পারে এবং FAPbI335-এর ব্যান্ড গ্যাপ এড়াতে পারে (বিস্তারিত তুলনার জন্য পরিপূরক চিত্র ১ এবং ২ দেখুন)। IPA-কে অ্যান্টিসলভেন্ট হিসেবে বেছে নেওয়া হয়েছিল কারণ এটি ডাইইথাইল ইথার (DE) বা ক্লোরোবেনজিন (CB)-এর তুলনায় পেরোভস্কাইট ফিল্মে উন্নততর ক্রিস্টাল কোয়ালিটি এবং প্রিফার্ড ওরিয়েন্টেশন প্রদান করে (পরিপূরক চিত্র ১৫ এবং ১৬)। অক্সালিক অ্যাসিডের ঘনত্ব সামঞ্জস্য করে ডিফেক্ট প্যাসিভেশন এবং চার্জ ট্রান্সপোর্টের মধ্যে একটি ভালো ভারসাম্য বজায় রাখার জন্য PbC2O4-এর পুরুত্ব সতর্কতার সাথে অপ্টিমাইজ করা হয়েছিল (পরিপূরক চিত্র ১৭)। অপ্টিমাইজ করা কন্ট্রোল এবং LOS ডিভাইসগুলির ক্রস-সেকশনাল SEM চিত্র সাপ্লিমেন্টারি চিত্র ১৮-তে দেখানো হয়েছে। কন্ট্রোল এবং LOS ডিভাইসগুলির জন্য সাধারণ কারেন্ট ডেনসিটি (CD) কার্ভগুলি চিত্র ৪গ-তে দেখানো হয়েছে, এবং নিষ্কাশিত প্যারামিটারগুলি সাপ্লিমেন্টারি সারণি ৩-এ দেওয়া হয়েছে। কন্ট্রোল সেলগুলির সর্বোচ্চ পাওয়ার কনভার্সন এফিসিয়েন্সি (PCE) ২৩.৪৩% (২২.৯৪%), Jsc ২৫.৭৫ mA cm-2 (২৫.৭৪ mA cm-2), Voc ১.১৬ V (১.১৬ V) এবং রিভার্স (ফরোয়ার্ড) স্ক্যান। ফিল ফ্যাক্টর (FF) হল ৭৮.৪০% (৭৬.৬৯%)। LOS PSC-এর সর্বোচ্চ PCE হল ২৫.৩৯% (২৪.৭৯%), Jsc হল ২৫.৭৭ mA cm-2, Voc হল ১.১৮ V, FF হল ৮৩.৫০% (৮১.৫২%) রিভার্স (ফরোয়ার্ড স্ক্যান থেকে)। LOS ডিভাইসটি একটি বিশ্বস্ত তৃতীয়-পক্ষের ফটোভোলটাইক পরীক্ষাগারে ২৪.৯২% প্রত্যয়িত ফটোভোলটাইক কর্মক্ষমতা অর্জন করেছে (পরিপূরক চিত্র ১৯)। বাহ্যিক কোয়ান্টাম দক্ষতা (EQE) যথাক্রমে ২৪.৯০ mA cm-2 (কন্ট্রোল) এবং ২৫.১৮ mA cm-2 (LOS PSC)-এর একটি সমন্বিত Jsc প্রদান করেছে, যা স্ট্যান্ডার্ড AM 1.5 G স্পেকট্রামে পরিমাপ করা Jsc-এর সাথে ভালোভাবে মিলে যায় (চিত্র ৪d)। কন্ট্রোল এবং LOS PSC-এর জন্য পরিমাপকৃত PCE-গুলির পরিসংখ্যানগত বন্টন পরিপূরক চিত্র ২০-তে দেখানো হয়েছে।
চিত্র 4e-তে যেমন দেখানো হয়েছে, ট্র্যাপ-সহায়ক পৃষ্ঠ পুনর্মিলনের উপর PbC2O4-এর প্রভাব অধ্যয়নের জন্য Voc এবং আলোর তীব্রতার মধ্যে সম্পর্ক গণনা করা হয়েছিল। LOS ডিভাইসের জন্য ফিট করা রেখার ঢাল হল 1.16 kBT/sq, যা কন্ট্রোল ডিভাইসের জন্য ফিট করা রেখার ঢালের (1.31 kBT/sq) চেয়ে কম, যা নিশ্চিত করে যে ডিকয় দ্বারা পৃষ্ঠ পুনর্মিলন রোধ করার জন্য LOS কার্যকর। আমরা স্পেস চার্জ কারেন্ট লিমিটিং (SCLC) প্রযুক্তি ব্যবহার করে একটি হোল ডিভাইসের (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) ডার্ক IV বৈশিষ্ট্য পরিমাপ করে একটি পেরোভস্কাইট ফিল্মের ত্রুটির ঘনত্ব পরিমাণগতভাবে পরিমাপ করি, যেমনটি চিত্র 4f-তে দেখানো হয়েছে। ট্র্যাপের ঘনত্ব Nt = 2ε0εVTFL/eL2 সূত্র দ্বারা গণনা করা হয়, যেখানে ε হলো পেরোভস্কাইট ফিল্মের আপেক্ষিক ডাইইলেকট্রিক ধ্রুবক, ε0 হলো শূন্যস্থানের ডাইইলেকট্রিক ধ্রুবক, VTFL হলো ট্র্যাপ পূরণের জন্য সীমাবদ্ধ ভোল্টেজ, e হলো চার্জ এবং L হলো পেরোভস্কাইট ফিল্মের পুরুত্ব (650 nm)। VOC ডিভাইসের ত্রুটির ঘনত্ব গণনা করে পাওয়া গেছে 1.450 × 10¹⁵ cm⁻³, যা কন্ট্রোল ডিভাইসের ত্রুটির ঘনত্ব (1.795 × 10¹⁵ cm⁻³) থেকে কম।
এর দীর্ঘমেয়াদী কর্মক্ষমতার স্থিতিশীলতা পরীক্ষা করার জন্য, মোড়কবিহীন ডিভাইসটিকে নাইট্রোজেন গ্যাসের উপস্থিতিতে পূর্ণ দিবালোকে সর্বোচ্চ পাওয়ার পয়েন্টে (MPP) পরীক্ষা করা হয়েছিল (চিত্র 5a)। ৫৫০ ঘণ্টা পরেও, LOS ডিভাইসটি তার সর্বোচ্চ দক্ষতার ৯২% বজায় রেখেছিল, যেখানে কন্ট্রোল ডিভাইসটির কর্মক্ষমতা তার মূল কর্মক্ষমতার ৬০%-এ নেমে এসেছিল। পুরনো ডিভাইসটিতে মৌলসমূহের বণ্টন টাইম-অফ-ফ্লাইট সেকেন্ডারি আয়ন মাস স্পেকট্রোমেট্রি (ToF-SIMS) দ্বারা পরিমাপ করা হয়েছিল (চিত্র 5b, c)। উপরের গোল্ড কন্ট্রোল অংশে আয়োডিনের একটি বড় জমাট দেখা যায়। নিষ্ক্রিয় গ্যাস সুরক্ষার শর্তগুলো আর্দ্রতা এবং অক্সিজেনের মতো পরিবেশগত ক্ষয়কারী উপাদানগুলোকে বাদ দেয়, যা থেকে বোঝা যায় যে অভ্যন্তরীণ প্রক্রিয়াগুলো (যেমন, আয়ন স্থানান্তর) এর জন্য দায়ী। ToF-SIMS-এর ফলাফল অনুসারে, Au ইলেকট্রোডে I- এবং AuI2- আয়ন শনাক্ত করা হয়েছিল, যা পেরোভস্কাইট থেকে Au-তে I-এর ব্যাপন নির্দেশ করে। কন্ট্রোল ডিভাইসে I- এবং AuI2- আয়নের সংকেত তীব্রতা VOC নমুনার তুলনায় প্রায় ১০ গুণ বেশি। পূর্ববর্তী প্রতিবেদনগুলিতে দেখা গেছে যে আয়ন ভেদ্যতা স্পাইরো-ওএমইটিএডি-এর হোল পরিবাহিতা দ্রুত হ্রাস করতে পারে এবং উপরের ইলেকট্রোড স্তরের রাসায়নিক ক্ষয় ঘটাতে পারে, যার ফলে ডিভাইসের ইন্টারফেসিয়াল সংযোগ দুর্বল হয়ে পড়ে³⁷,³⁸। Au ইলেকট্রোডটি সরানো হয়েছিল এবং একটি ক্লোরোবেনজিন দ্রবণ দিয়ে সাবস্ট্রেট থেকে স্পাইরো-ওএমইটিএডি স্তরটি পরিষ্কার করা হয়েছিল। এরপর আমরা গ্রেজিং ইনসিডেন্স এক্স-রে ডিফ্র্যাকশন (GIXRD) ব্যবহার করে ফিল্মটির বৈশিষ্ট্য নির্ণয় করি (চিত্র 5d)। ফলাফলগুলি দেখায় যে কন্ট্রোল ফিল্মে 11.8°-এ একটি সুস্পষ্ট ডিফ্র্যাকশন পিক রয়েছে, যেখানে LOS নমুনায় কোনও নতুন ডিফ্র্যাকশন পিক দেখা যায়নি। ফলাফলগুলি দেখায় যে কন্ট্রোল ফিল্মে I⁻ আয়নের ব্যাপক ক্ষয়ের ফলে δ ফেজ তৈরি হয়, যেখানে LOS ফিল্মে এই প্রক্রিয়াটি স্পষ্টভাবে বাধাপ্রাপ্ত হয়।
নাইট্রোজেন পরিবেশে এবং ইউভি ফিল্টার ছাড়া সূর্যালোকের মধ্যে একটি সিলবিহীন ডিভাইসের ৫৭৫ ঘন্টা ধরে অবিচ্ছিন্ন এমপিপি ট্র্যাকিং। এলওএস এমপিপি কন্ট্রোল ডিভাইস এবং এজিং ডিভাইসে b I- এবং c AuI2- আয়নের ToF-SIMS ডিস্ট্রিবিউশন। হলুদ, সবুজ এবং কমলা রঙের শেডগুলি যথাক্রমে Au, Spiro-OMeTAD এবং পেরোভস্কাইটকে নির্দেশ করে। d এমপিপি পরীক্ষার পর পেরোভস্কাইট ফিল্মের GIXRD। সোর্স ডেটা সোর্স ডেটা ফাইল আকারে সরবরাহ করা হয়েছে।
PbC2O4 যে আয়ন স্থানান্তরকে বাধা দিতে পারে, তা নিশ্চিত করার জন্য তাপমাত্রা-নির্ভর পরিবাহিতা পরিমাপ করা হয়েছিল (পরিপূরক চিত্র ২১)। আয়ন স্থানান্তরের সক্রিয়করণ শক্তি (Ea) নির্ধারণ করা হয় বিভিন্ন তাপমাত্রায় (T) FAPbI3 ফিল্মের পরিবাহিতার (σ) পরিবর্তন পরিমাপ করে এবং নার্নস্ট-আইনস্টাইন সম্পর্ক ব্যবহার করে: σT = σ0exp(−Ea/kBT), যেখানে σ0 একটি ধ্রুবক, kB হলো বোল্টজম্যান ধ্রুবক। আমরা ln(σT) বনাম 1/T এর ঢাল থেকে Ea-এর মান পাই, যা কন্ট্রোলের জন্য ০.২৮৩ eV এবং LOS ডিভাইসের জন্য ০.৪১৯ eV।
সারসংক্ষেপে, আমরা FAPbI3 পেরোভস্কাইটের অবক্ষয়ের পথ এবং α-δ দশা পরিবর্তনের শক্তি প্রতিবন্ধকের উপর বিভিন্ন ত্রুটির প্রভাব শনাক্ত করার জন্য একটি তাত্ত্বিক কাঠামো প্রদান করেছি। এই ত্রুটিগুলোর মধ্যে, তাত্ত্বিকভাবে পূর্বাভাস দেওয়া হয়েছে যে VI ত্রুটিগুলো সহজেই α থেকে δ দশায় পরিবর্তন ঘটাতে পারে। I শূন্যস্থানের গঠন এবং I আয়নের স্থানান্তরকে বাধা দিয়ে FAPbI3-এর α-দশাকে স্থিতিশীল করার জন্য PbC2O4-এর একটি জলে অদ্রবণীয় এবং রাসায়নিকভাবে স্থিতিশীল ঘন স্তর যুক্ত করা হয়েছে। এই কৌশলটি আন্তঃপৃষ্ঠীয় অ-বিকিরণমূলক পুনঃসংযোজনকে উল্লেখযোগ্যভাবে হ্রাস করে, সৌর কোষের দক্ষতা ২৫.৩৯% পর্যন্ত বৃদ্ধি করে এবং পরিচালন স্থিতিশীলতা উন্নত করে। আমাদের ফলাফলগুলো ত্রুটি-প্ররোচিত α থেকে δ দশা পরিবর্তনকে বাধা দিয়ে কার্যকর ও স্থিতিশীল ফরমামিডিন PSC অর্জনের জন্য দিকনির্দেশনা প্রদান করে।
টাইটানিয়াম(IV) আইসোপ্রোপোক্সাইড (TTIP, ৯৯.৯৯৯%) সিগমা-অলড্রিচ থেকে কেনা হয়েছিল। হাইড্রোক্লোরিক অ্যাসিড (HCl, ৩৫.০–৩৭.০%) এবং ইথানল (অনার্দ্র) গুয়াংঝো কেমিক্যাল ইন্ডাস্ট্রি থেকে কেনা হয়েছিল। SnO2 (১৫ ওজন শতাংশ টিন(IV) অক্সাইড কলয়েডাল ডিসপারশন) আলফা এইসার থেকে কেনা হয়েছিল। লেড(II) আয়োডাইড (PbI2, ৯৯.৯৯%) টিসিআই সাংহাই (চীন) থেকে কেনা হয়েছিল। ফর্মামিডিন আয়োডাইড (FAI, ≥৯৯.৫%), ফর্মামিডিন ক্লোরাইড (FACl, ≥৯৯.৫%), মিথাইলঅ্যামাইন হাইড্রোক্লোরাইড (MACl, ≥৯৯.৫%), ২,২′,৭,৭′-টেট্রাকিস-(N,N-di-p))-মিথোক্সিয়ানিলিন)-৯,৯′-স্পাইরোবাইফ্লুরিন (Spiro-OMeTAD, ≥৯৯.৫%), লিথিয়াম বিস(ট্রাইফ্লুরোমিথেন)সালফোনাইলিমাইড (Li-TFSI, ৯৯.৯৫%), ৪-টার্ট-বিউটিলপাইরিডিন (tBP, ৯৬%) জিয়ান পলিমার লাইট টেকনোলজি কোম্পানি (চীন) থেকে ক্রয় করা হয়েছিল। এন,এন-ডাইমিথাইলফরমাইড (ডিএমএফ, ৯৯.৮%), ডাইমিথাইল সালফোক্সাইড (ডিএমএসও, ৯৯.৯%), আইসোপ্রোপাইল অ্যালকোহল (আইপিএ, ৯৯.৮%), ক্লোরোবেনজিন (সিবি, ৯৯.৮%), অ্যাসিটোনাইট্রাইল (এসিএন)। সিগমা-অলড্রিচ থেকে ক্রয়কৃত। অক্সালিক অ্যাসিড (এইচ২সি২ও৪, ৯৯.৯%) ম্যাকলিন থেকে ক্রয় করা হয়েছিল। সমস্ত রাসায়নিক পদার্থ কোনো রকম পরিবর্তন ছাড়াই প্রাপ্ত অবস্থায় ব্যবহার করা হয়েছিল।
ITO বা FTO সাবস্ট্রেট (১.৫ × ১.৫ বর্গ সেমি) যথাক্রমে ডিটারজেন্ট, অ্যাসিটোন এবং ইথানল দিয়ে ১০ মিনিট ধরে আল্ট্রাসোনিকভাবে পরিষ্কার করা হয়েছিল এবং তারপর নাইট্রোজেন প্রবাহের অধীনে শুকানো হয়েছিল। একটি FTO সাবস্ট্রেটের উপর টাইটানিয়াম ডাইআইসোপ্রোপক্সিবিস(অ্যাসিটাইলঅ্যাসিটোনেট)-এর ইথানল দ্রবণ (১/২৫, v/v) ব্যবহার করে একটি ঘন TiO2 প্রতিবন্ধক স্তর জমা করা হয়েছিল, যা ৫০০ °C তাপমাত্রায় ৬০ মিনিট ধরে জমা করা হয়। SnO2 কলয়েডাল ডিসপারশনকে ডিআয়োনাইজড জলের সাথে ১:৫ আয়তন অনুপাতে মিশ্রিত করা হয়েছিল। ২০ মিনিট ধরে UV ওজোন দিয়ে শোধন করা একটি পরিষ্কার সাবস্ট্রেটের উপর, SnO2 ন্যানোকণার একটি পাতলা ফিল্ম ৪০০০ rpm গতিতে ৩০ সেকেন্ড ধরে জমা করা হয়েছিল এবং তারপর ১৫০ °C তাপমাত্রায় ৩০ মিনিট ধরে প্রি-হিট করা হয়েছিল। পেরোভস্কাইট প্রিকার্সর দ্রবণের জন্য, ২৭৫.২ মিলিগ্রাম FAI, ৭৩৭.৬ মিলিগ্রাম PbI2 এবং FACl (২০ মোল%) DMF/DMSO (১৫/১) মিশ্র দ্রাবকে দ্রবীভূত করা হয়েছিল। UV-ওজোন-চিকিৎসিত SnO2 স্তরের উপরে ৪০ মাইক্রোলিটার পেরোভস্কাইট প্রিকার্সর দ্রবণ রেখে সাধারণ বাতাসে ২৫ সেকেন্ডের জন্য ৫০০০ rpm গতিতে সেন্ট্রিফিউজ করে পেরোভস্কাইট স্তরটি প্রস্তুত করা হয়েছিল। শেষবার সেন্ট্রিফিউজ করার ৫ সেকেন্ড পর, একটি অ্যান্টিসলভেন্ট হিসেবে সাবস্ট্রেটের উপর দ্রুত ৫০ মাইক্রোলিটার MACl IPA দ্রবণ (৪ মিলিগ্রাম/মিলি) ফোঁটায় ফোঁটায় ফেলা হয়েছিল। এরপর, সদ্য প্রস্তুত ফিল্মগুলোকে প্রথমে ১৫০°C তাপমাত্রায় ২০ মিনিট এবং তারপর ১০০°C তাপমাত্রায় ১০ মিনিট ধরে অ্যানিল করা হয়েছিল। পেরোভস্কাইট ফিল্মটিকে কক্ষ তাপমাত্রায় ঠান্ডা করার পর, পেরোভস্কাইট পৃষ্ঠকে প্যাসিভেট করার জন্য H2C2O4 দ্রবণ (১, ২, ৪ মিলিগ্রাম ১ মিলি আইপিএ-তে দ্রবীভূত) দিয়ে ৩০ সেকেন্ডের জন্য ৪০০০ আরপিএম-এ সেন্ট্রিফিউজ করা হয়েছিল। ৭২.৩ মিলিগ্রাম স্পাইরো-ওএমইটিএডি, ১ মিলি সিবি, ২৭ মাইক্রোলিটার টিবিপি এবং ১৭.৫ মাইক্রোলিটার লি-টিএফএসআই (১ মিলি অ্যাসিটোনাইট্রাইলে ৫২০ মিলিগ্রাম) মিশিয়ে প্রস্তুত করা একটি স্পাইরো-ওএমইটিএডি দ্রবণ ৩০ সেকেন্ডের মধ্যে ৪০০০ আরপিএম-এ ফিল্মটির উপর স্পিন-কোটেড করা হয়েছিল। অবশেষে, একটি ১০০ ন্যানোমিটার পুরু সোনার স্তর ভ্যাকুয়ামে ০.০৫ ন্যানোমিটার/সেকেন্ড (০~১ ন্যানোমিটার), ০.১ ন্যানোমিটার/সেকেন্ড (২~১৫ ন্যানোমিটার) এবং ০.৫ ন্যানোমিটার/সেকেন্ড (১৬~১০০ ন্যানোমিটার) হারে বাষ্পীভূত করা হয়েছিল।
পেরোভস্কাইট সোলার সেলগুলির SC পারফরম্যান্স একটি কিথলি 2400 মিটার ব্যবহার করে সোলার সিমুলেটর আলোকসজ্জার (SS-X50) অধীনে 100 mW/cm² আলোক তীব্রতায় পরিমাপ করা হয়েছিল এবং ক্যালিব্রেটেড স্ট্যান্ডার্ড সিলিকন সোলার সেল ব্যবহার করে যাচাই করা হয়েছিল। অন্যথায় উল্লেখ না থাকলে, SP কার্ভগুলি একটি নাইট্রোজেন-ভরা গ্লাভ বক্সে ঘরের তাপমাত্রায় (~25°C) ফরোয়ার্ড এবং রিভার্স স্ক্যান মোডে (ভোল্টেজ স্টেপ 20 mV, ডিলে টাইম 10 ms) পরিমাপ করা হয়েছিল। পরিমাপকৃত PSC-এর জন্য 0.067 cm²-এর একটি কার্যকর ক্ষেত্রফল নির্ধারণ করতে একটি শ্যাডো মাস্ক ব্যবহার করা হয়েছিল। EQE পরিমাপগুলি পরিবেষ্টিত বাতাসে একটি PVE300-IVT210 সিস্টেম (ইন্ডাস্ট্রিয়াল ভিশন টেকনোলজি(স) প্রাইভেট লিমিটেড) ব্যবহার করে করা হয়েছিল, যেখানে ডিভাইসের উপর একরঙা আলো ফোকাস করা হয়েছিল। ডিভাইসের স্থিতিশীলতার জন্য, নন-এনক্যাপসুলেটেড সোলার সেলগুলির পরীক্ষা একটি নাইট্রোজেন গ্লাভবক্সে 100 mW/cm² চাপে কোনো UV ফিল্টার ছাড়াই করা হয়েছিল। PHI nanoTOFII টাইম-অফ-ফ্লাইট SIMS ব্যবহার করে ToF-SIMS পরিমাপ করা হয়। একটি 4 kV Ar আয়ন গান ব্যবহার করে 400×400 µm ক্ষেত্রফলে ডেপথ প্রোফাইলিং করা হয়েছিল।
থার্মো-ভিজি সায়েন্টিফিক সিস্টেম (এসক্যালাব ২৫০)-এ ৫.০ × ১০–৭ Pa চাপে মনোক্রোম্যাটাইজড Al Kα (XPS মোডের জন্য) ব্যবহার করে এক্স-রে ফটোইলেকট্রন স্পেকট্রোস্কোপি (XPS) পরিমাপ করা হয়েছিল। একটি JEOL-JSM-6330F সিস্টেমে স্ক্যানিং ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি (SEM) করা হয়েছিল। পেরোভস্কাইট ফিল্মগুলির পৃষ্ঠের গঠন এবং অমসৃণতা অ্যাটমিক ফোর্স মাইক্রোস্কোপি (AFM) (ব্রুকার ডাইমেনশন ফাস্টস্ক্যান) ব্যবহার করে পরিমাপ করা হয়েছিল। STEM এবং HAADF-STEM FEI টাইটান থেমিস STEM-এ রাখা আছে। একটি UV-3600Plus (শিমাজু কর্পোরেশন) ব্যবহার করে UV–Vis শোষণ বর্ণালী পরিমাপ করা হয়েছিল। একটি কিথলি ২৪০০ মিটারে স্পেস চার্জ লিমিটিং কারেন্ট (SCLC) রেকর্ড করা হয়েছিল। একটি FLS ১০০০ ফটোলুমিনেসেন্স স্পেকট্রোমিটার ব্যবহার করে ক্যারিয়ার লাইফটাইম ক্ষয়ের স্টেডি-স্টেট ফটোলুমিনেসেন্স (PL) এবং টাইম-রিজলভড ফটোলুমিনেসেন্স (TRPL) পরিমাপ করা হয়েছিল। পিএল ম্যাপিং চিত্রগুলি একটি হোরিবা ল্যাবরাম রামান সিস্টেম এইচআর ইভোলিউশন ব্যবহার করে পরিমাপ করা হয়েছিল। ফুরিয়ার ট্রান্সফর্ম ইনফ্রারেড স্পেকট্রোস্কোপি (এফটিআইআর) একটি থার্মো-ফিশার নিকোলেট এনএক্সআর ৯৬৫০ সিস্টেম ব্যবহার করে সম্পন্ন করা হয়েছিল।
এই গবেষণায়, আমরা α-দশা থেকে δ-দশায় রূপান্তরের পথ অধ্যয়নের জন্য SSW পাথ স্যাম্পলিং পদ্ধতি ব্যবহার করেছি। SSW পদ্ধতিতে, র‍্যান্ডম সফট মোডের (দ্বিতীয় ডেরিভেটিভ) দিক দ্বারা বিভব শক্তি পৃষ্ঠের গতি নির্ধারিত হয়, যা বিভব শক্তি পৃষ্ঠের একটি বিশদ এবং বস্তুনিষ্ঠ অধ্যয়নের সুযোগ করে দেয়। এই গবেষণায়, একটি ৭২-পরমাণুর সুপারসেলের উপর পাথ স্যাম্পলিং করা হয়েছে এবং DFT স্তরে ১০০টিরও বেশি প্রারম্ভিক/চূড়ান্ত অবস্থা (IS/FS) জোড়া সংগ্রহ করা হয়েছে। IS/FS জোড়াভিত্তিক ডেটা সেটের উপর ভিত্তি করে, পরমাণুগুলোর মধ্যকার সামঞ্জস্যের মাধ্যমে প্রারম্ভিক কাঠামো এবং চূড়ান্ত কাঠামোকে সংযোগকারী পথটি নির্ধারণ করা যায় এবং তারপর পরিবর্তনশীল একক পৃষ্ঠ বরাবর দ্বিমুখী চলাচল পদ্ধতি (VK-DESV) ব্যবহার করে মসৃণভাবে রূপান্তর অবস্থা নির্ধারণ করা হয়। রূপান্তর অবস্থা অনুসন্ধানের পর, শক্তি বাধাগুলোকে ক্রমবিন্যাস করে সর্বনিম্ন বাধাযুক্ত পথটি নির্ধারণ করা যায়।
সমস্ত DFT গণনা VASP (সংস্করণ 5.3.5) ব্যবহার করে করা হয়েছিল, যেখানে C, N, H, Pb, এবং I পরমাণুগুলির ইলেকট্রন-আয়ন মিথস্ক্রিয়া একটি প্রজেক্টেড অ্যামপ্লিফায়েড ওয়েভ (PAW) স্কিম দ্বারা উপস্থাপিত হয়। এক্সচেঞ্জ কোরিলেশন ফাংশনটি পারডু-বার্ক-আর্নজারহফ প্যারামিটারাইজেশনে জেনারেলাইজড গ্রেডিয়েন্ট অ্যাপ্রক্সিমেশন দ্বারা বর্ণিত হয়েছে। প্লেন ওয়েভের জন্য শক্তির সীমা 400 eV নির্ধারণ করা হয়েছিল। মনখোর্স্ট-প্যাক k-পয়েন্ট গ্রিডের আকার (2 × 2 × 1)। সমস্ত কাঠামোর জন্য, ল্যাটিস এবং পারমাণবিক অবস্থান সম্পূর্ণরূপে অপ্টিমাইজ করা হয়েছিল যতক্ষণ না সর্বোচ্চ স্ট্রেস কম্পোনেন্ট 0.1 GPa-এর নিচে এবং সর্বোচ্চ ফোর্স কম্পোনেন্ট 0.02 eV/Å-এর নিচে আসে। সারফেস মডেলে, FAPbI3-এর পৃষ্ঠে 4টি স্তর রয়েছে, যার মধ্যে নীচের স্তরে FAPbI3-এর দেহকে অনুকরণ করে স্থির পরমাণু থাকে এবং উপরের তিনটি স্তর অপ্টিমাইজেশন প্রক্রিয়া চলাকালীন অবাধে চলাচল করতে পারে। PbC2O4 স্তরটি ১ ML পুরু এবং এটি FAPbI3-এর I-টার্মিনাল পৃষ্ঠে অবস্থিত, যেখানে Pb, ১টি I এবং ৪টি O-এর সাথে আবদ্ধ থাকে।
গবেষণাটির নকশা সম্পর্কে আরও তথ্যের জন্য, এই নিবন্ধের সাথে সংযুক্ত ন্যাচারাল পোর্টফোলিও রিপোর্ট অ্যাবস্ট্রাক্টটি দেখুন।
এই গবেষণাকালে প্রাপ্ত বা বিশ্লেষিত সমস্ত ডেটা প্রকাশিত নিবন্ধে, সেইসাথে সহায়ক তথ্য এবং কাঁচা ডেটা ফাইলগুলিতে অন্তর্ভুক্ত করা হয়েছে। এই গবেষণায় উপস্থাপিত কাঁচা ডেটা https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440-এ উপলব্ধ। এই নিবন্ধের জন্য ডেটার উৎস প্রদান করা হয়েছে।
গ্রিন, এম. প্রমুখ। সৌর কোষের দক্ষতা সারণী (৫৭তম সংস্করণ)। প্রোগ্রাম. ফটোইলেকট্রিক. রিসোর্স. অ্যাপ্লিকেশন. ২৯, ৩–১৫ (২০২১)।
পার্কার জে. প্রমুখ। উদ্বায়ী অ্যালকাইল অ্যামোনিয়াম ক্লোরাইড ব্যবহার করে পেরোভস্কাইট স্তরের বৃদ্ধি নিয়ন্ত্রণ। নেচার ৬১৬, ৭২৪–৭৩০ (২০২৩)।
ঝাও ওয়াই. এট আল. নিষ্ক্রিয় (PbI2)2RbCl উচ্চ-দক্ষতাসম্পন্ন সৌর কোষের জন্য পেরোভস্কাইট ফিল্মকে স্থিতিশীল করে। সায়েন্স ৩৭৭, ৫৩১–৫৩৪ (২০২২)।
ট্যান, কে. প্রমুখ। ডাইমিথাইলঅ্যাক্রিডিনাইল ডোপ্যান্ট ব্যবহার করে ইনভার্টেড পেরোভস্কাইট সৌর কোষ। নেচার, 620, 545–551 (2023)।
হান, কে. প্রমুখ। একক স্ফটিকাকার ফরমামিডিন লেড আয়োডাইড (FAPbI3): গাঠনিক, আলোকীয় এবং বৈদ্যুতিক বৈশিষ্ট্য সম্পর্কে অন্তর্দৃষ্টি। অ্যাডভার্ব. ম্যাট. ২৮, ২২৫৩–২২৫৮ (২০১৬)।
ম্যাসি, এস. প্রমুখ। FAPbI3 এবং CsPbI3-তে কালো পেরোভস্কাইট দশার স্থিতিশীলতা। AKS এনার্জি কমিউনিকেশনস। ৫, ১৯৭৪–১৯৮৫ (২০২০)।
ইউ, জেজে, প্রমুখ। উন্নত ক্যারিয়ার ব্যবস্থাপনার মাধ্যমে দক্ষ পেরোভস্কাইট সৌর কোষ। নেচার ৫৯০, ৫৮৭–৫৯৩ (২০২১)।
সালিবা এম. ও অন্যান্য। পেরোভস্কাইট সৌর কোষে রুবিডিয়াম ক্যাটায়নের সংযোজন ফটোভোল্টাইক কর্মক্ষমতা উন্নত করে। সায়েন্স ৩৫৪, ২০৬–২০৯ (২০১৬)।
সালিবা এম. প্রমুখ। ট্রিপল-ক্যাশন পেরোভস্কাইট সিজিয়াম সৌর কোষ: উন্নত স্থিতিশীলতা, পুনরুৎপাদনযোগ্যতা এবং উচ্চ দক্ষতা। এনার্জি এনভায়রনমেন্ট দ্য সায়েন্স। ৯, ১৯৮৯–১৯৯৭ (২০১৬)।
কুই এক্স. এট আল. উচ্চ-কর্মক্ষমতাসম্পন্ন পেরোভস্কাইট সৌর কোষে FAPbI3 ফেজ স্থিতিশীলকরণে সাম্প্রতিক অগ্রগতি সল. আরআরএল 6, 2200497 (2022)।
ডেলাগেটা এস. এবং অন্যান্য। মিশ্র হ্যালাইড জৈব-অজৈব পেরোভস্কাইটের যৌক্তিক আলোক-প্ররোচিত দশা পৃথকীকরণ। ন্যাচারাল কমিউনিকেশনস ৮, ২০০ (২০১৭)।
স্লটকাভেজ, ডিজে প্রমুখ। হ্যালাইড পেরোভস্কাইট শোষকসমূহে আলোক-প্ররোচিত দশা পৃথকীকরণ। এ কে এস এনার্জি কমিউনিকেশনস। ১, ১১৯৯–১২০৫ (২০১৬)।
চেন, এল. প্রমুখ। ফরমামিডিন লেড ট্রাইআয়োডাইড পেরোভস্কাইট একক স্ফটিকের অন্তর্নিহিত দশা স্থিতিশীলতা এবং অন্তর্নিহিত ব্যান্ডগ্যাপ। অঞ্জিভা। রাসায়নিক। আন্তর্জাতিকতা। সংস্করণ ৬১। e202212700 (২০২২)।
ডুইনস্টি, ইএ প্রমুখ। মিথিলিনডায়ামোনিয়ামের বিয়োজন এবং লেড ট্রাইআয়োডাইড ফরমামিডিনের দশা স্থিতিশীলতায় এর ভূমিকা অনুধাবন। জে. কেম. বিচ. 18, 10275–10284 (2023)।
লু, এইচজেড প্রমুখ। কালো পেরোভস্কাইট সৌর কোষের জন্য FAPbI3-এর দক্ষ ও স্থিতিশীল বাষ্পীয় অধঃক্ষেপণ। সায়েন্স ৩৭০, ৭৪ (২০২০)।
ডোহের্টি, টিএএস প্রমুখ। স্থিতিশীল হেলানো অষ্টতলীয় হ্যালাইড পেরোভস্কাইট সীমিত বৈশিষ্ট্যসম্পন্ন দশাসমূহের স্থানীয় গঠনকে দমন করে। সায়েন্স ৩৭৪, ১৫৯৮–১৬০৫ (২০২১)।
হো, কে. প্রমুখ। আর্দ্রতা ও আলোর প্রভাবে ফরমামিডিন দানা এবং সিজিয়াম ও লেড আয়োডাইড পেরোভস্কাইটের রূপান্তর ও অবক্ষয়ের প্রক্রিয়া। এ কে এস এনার্জি কমিউনিকেশনস। ৬, ৯৩৪–৯৪০ (২০২১)।
ঝেং জে. প্রমুখ। α-FAPbI3 পেরোভস্কাইট সৌর কোষের জন্য সিউডোহ্যালাইড অ্যানায়নের উন্নয়ন। নেচার ৫৯২, ৩৮১–৩৮৫ (২০২১)।